Estados de transición para el mecanismo catalítico en el reformado de metanol en superficies de Ni/CeO2

Abstract

El estudio de los mecanismos fisicoquímicos en los procesos catalíticos, principalmente para el reformado de metanol en superficies de óxidos metálicos con agregados de metales como níquel, paladio o platino con el uso del algoritmo de Halgren-Limpscomb [1]. Se ha detectado por técnicas experimentales que el óxido de cerio (CeO2) puede funcionar como material catalítico (ancho de banda ~ 0.8eV-3.4eV) para reformado de metanol y metano en la producción de hidrógeno y que la actividad de conversión incrementa cuando se decora con nanopartículas de níquel debido a que cambia sus estados electrónicos en la superficie [2,3]. Aún con la evidencia experimental adquirida en cuando a la conversión catalítica, no se cuenta con un amplio mecanismo teórico para describir la energía de activación por regla de Mars-van Krevelen en cada uno de los pasos durante el proceso catalítico del reformado de metanol basado en la reacción química de: CH3OH + H2O → 3H2 + CO2 [4, 5]. Los códigos computacionales CASTEP y Dmol3 (teoría de la densidad funcional), han permitido estimar la estructura electrónica y energía de activación en sistemas catalíticos para hidrogenación [5], y la aproximación de QST/LST (Quadratic Synchrotronic Transit/Linear Synchrotronic Transit) ayuda a calcular los estados de transición energéticos en una reacción del tipo catalítico [6]. Por ello, en este proyecto se ha utilizado estas aproximaciones para determinar los estados electrónicos y la energía de activación en el reformado de metanol sobre las superficies (11-1) y (-11-1) de óxido de cerio (CeO2) con y sin clústeres de níquel, en relación con evidencia publicada y adquirida por medio de microscopia electrónica de transmisión en alta resolución.